清华大学朱永法团队报导了超分子光催化剂中,一步双电子氧复原非对称质子化驱动的高效H光合作用。相关研究成果宣布在2024年11月27日出书的《德国应用化学》。
光催化过氧化氢(H2O2)出产已成为传统蒽醌工艺的一种入神的替代品。但是,其功能往往遭到氧复原反响(ORR)的低选择性和缓慢动力学的阻止。
该文报导了一种根据蒽唑啉的超分子光催化剂SA-SADF-H+,其具有不对称的质子化结构,用于水和空气中H2O2的光合作用。非对称质子化的引进破坏了SADF的初始镜像对称性,显着地增强了分子偶极,促进了有用的电荷别离和电子搬运。
此外,这种改性增加了SA-SADF-H+的亲水性,使水和溶解氧可以与催化位点相互作用。改动的电子密度散布为Yeager型O2吸附发明了许多双活性位点,经过直接的一步双电子途径促进了对H2O2的有用ORR。
值得注意的是,SA-SADF-H+以4667mol L-1h-1的速率完成了超卓的光催化H2O2出产,太阳能到化学转化率(SCC)到达1.35%,超过了大多数有机光催化体系。此外,SA-SADF-H+具有十分显着的光催化抗菌活性,在60分钟内对金黄色葡萄球菌到达100%的抗菌功率。